In der globalen Rohstoff- und Lebensmittelversorgungskette gewinnen schnelle und zuverlässige Verfahren zur Qualitäts- und Eingangskontrolle zunehmend an Bedeutung. Besonders gefragt sind Untersuchungsmethoden, die nicht nur in kurzer Zeit präzise Ergebnisse liefern, sondern auch preiswert, leicht anwendbar und für den Einsatz mit minimaler technischer Ausrüstung geeignet sind. In den letzten Jahren sind einige Handheld Geräte entwickelt worden, die diese Kriterien durch die Anwendung der Nahinfrarot(NIR)-Spektroskopie erfüllen. Dabei werden NIR-Spektren erhalten, die durch überlagernde Signale einer Vielzahl verschiedener Moleküle charakterisiert sind und als Fingerabdruck der Zusammensetzung der untersuchten Probe mit multivariaten Methoden ausgewertet werden.

Das Ziel dieses Projekts besteht darin, diesen Ansatz für die Untersuchung verschiedener Lebensmittel anzuwenden, um schnelle und einfache Authentifizierungsverfahren zu entwickeln. Dazu wird eine breite Palette unterschiedlicher Lebensmittel untersucht. Die bereits begonnene Analyse von Nüssen, also fett- und proteinreicher pflanzlicher Lebensmittel, soll dabei vertieft und auf die Analyse fett- und proteinreicher tierischer Lebensmittel wie Fisch ausgedehnt werden. Dabei soll u.a. analysiert werden, ob Unterschiede bei der Fermentierung von Matjes detektiert werden können. Dies ist deshalb relevant, da die Fermentation zeit- und kostenintensiv, aber auch für die Qualität des Matjes entscheidend ist. Eine Herausforderung dabei könnte, wie es bei der Anwendung der NIR-Spektroskopie auf wasserreiche Lebensmitte häufig der Fall ist, die Überlagerung relevanter spektraler Informationen durch intensive Wasserbanden sein. Eine Lebensmittelklasse bei der dieses Problem nicht auftritt sind Gewürze, da diese meist in getrockneter Form verkauft werden. Fragestellungen, die in diesem Zusammenhang untersucht werden, sind die Detektion von Kurkumabeimischungen in gemahlenem Safran und die Streckung von Ceylon Zimt mit Cassia Zimt.

Da, wie zuvor beschrieben, NIR-Spektren als Fingerabdruck der biologischen Proben verwendet werden, besteht ein weiteres Ziel des Forschungsprojekts darin, das Verständnis der erzeugten Spektren im Kontext der Lebensmitteluntersuchung zu vertiefen. Durch die Fusionierung der NIR Daten mit massenspektrometrischen und kernspinresonanzspektroskopischen Daten soll ein tieferes Verständnis darüber gewonnen werden, welche Informationen die mobilen NIR-Geräte erfassen und wie diese zur Klassifizierung der Lebensmittelproben beitragen.

Dieses Projekt wird von Nicolas Lauer bearbeitet.

 

Die oberflächenverstärkte Raman-Streuung (engl. surface-enhanced Raman scattering, SERS) in Abwesenheit spezifischer Labels oder Reportermoleküle wird vermehrt zur Charakterisierung der Zusammensetzung und Struktur von biologischen Proben eingesetzt. SERS basiert auf der Wechselwirkung von Molekülen bzw. spezifischen funktionellen Gruppen mit Metallnanostrukturen und macht diese sichtbar. Aufgrund der variierenden Interaktionen zwischen Molekülen und Metallnanopartikeln entstehen hochkomplexe Daten, die einer anspruchsvollen Auswertung bedürfen, wenn sie der Charakterisierung von Struktur bzw. Molekül-Metall- oder Molekül-Molekül-Wechselwirkung dienen sollen. Dies ist besonders dann der Fall, wenn Proben untersucht werden, die aus unterschiedlichen molekularen Spezies bestehen und durch verschiedene Bedingungen, wie z.B. den pH-Wert oder relative Konzentrationen, beeinflusst werden. Um SERS Daten überhaupt nutzbar zu machen, ist es deshalb notwendig, leistungsfähige Auswertungsverfahren zu entwickeln.

In diesem Projekt werden Random Forest (RF) basierte Methoden, die sich in ersten Anwendungen auf reale SERS-Daten als sehr robust erwiesen haben, für die Analyse von Daten aus Modellversuchen konzeptuell erprobt und angepasst. Die Daten werden unter genau definierten experimentellen Bedingungen erzeugt. Dabei wird die Komplexität der hier verwendeten Systeme schrittweise von einzelnen molekularen Komponenten wie Lipidmembranen oder Wirkstoffmolekülen, über die Kombination zweier Komponenten bis zur komplexen Umgebung endolysosomaler Vesikel in Zellen erhöht. Die RF-Analyse dient dabei der Erreichung der drei folgenden Ziele: (i) der Selektion spektraler Merkmale (Variablen) für eine direkte Strukturinterpretation, (ii) der Identifizierung gleichzeitig auftretender spektraler Merkmale, damit die Wechselwirkung verschiedener Moleküle beobachtet werden kann und (iii) der Integration von a priori Wissen. Hierzu gehören insbesondere SERS-Spektren aus jeweils anderen Experimenten in diesem Projekt. Die Nutzbarmachung der RF-Analyse-Modelle beruht auf dem unterschiedlichen Komplexitätsgrad der SERS-Experimente sowie auf einer systematischen Wahl und Modifizierung der experimentellen Bedingungen. Zusätzlich zu den experimentell generierten Daten werden im Laufe des Projekts auch SERS-Daten simuliert, um die Auswirkungen bestimmter Umgebungsbedingungen gezielt einzubeziehen und die Ergebnisse iterativ mit denen der Experimente zu vergleichen. Die Ergebnisse dieses Projekts sind ein wichtiger Schritt hin zum Einsatz von SERS für die Charakterisierung von biophysikalischen Modellen und von Molekülen in komplexen biologischen Umgebungen.

Dieses Projekt wird von der DFG unter der Projektnummer 511107129 gefördert und von Florian Gärber in Kooperation mit der Arbeitsgruppe von Janina Kneipp an der Humboldt-Universität Berlin bearbeitet.

Es existieren verschiedene Methoden zur Erzeugung analytischer Fingerabdrücke, die zur Klassifizierung und Charakterisierung von biologischen Proben, z.B. hinsichtlich ihrer Herkunft oder biologischen Identität, verwendet werden können. Diese Methoden basieren häufig entweder auf Kernspinresonanz-, Fourier-Transformations-Nahinfrarotspektroskopie oder Massenspektrometrie, z.B. Flüssigchromatographie mit Massenspektrometrie-Kopplung oder Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma. Die Daten, die mit jeder dieser Methoden gewonnen werden, repräsentieren jedoch nur einen Teil der komplexen Zusammensetzung der Proben, so dass auch die chemometrischen Modelle, die zur Klassifizierung der biologischen Proben aus den jeweiligen Datensätzen erstellt werden, nur auf einem begrenzten Teil der vorhandenen Unterschieden beruhen.

Um robustere und leistungsfähigere Klassifikationsmodelle zu erhalten, werden in diesem von der DFG geförderten Projekt verschiedene Datenfusionsansätze entwickeln und vergleichen, die komplementäre Informationen aus den verschiedenen Techniken kombinieren. Ein wesentlicher Bestandteil ist dabei die umfassende Charakterisierung der Klassenunterschiede durch die Anwendung von Multiblock-Methoden und neuartigen Verfahren des maschinellen Lernens. Als Modelldatensätze werden wir einerseits Datensätze mit spezifischen Eigenschaften simulieren und andererseits bereits vorliegende Datensätze verschiedener Lebensmittel verwenden. Dieses Projekt wird daher nicht nur entscheidende methodische Erkenntnisse über die Kombination molekularer und elementarer Fingerabdrücke liefern, sondern auch einen wichtigen Schritt zur Verbesserung der Lebensmittelauthentifizierung – und damit zur Aufdeckung von Lebensmittelbetrug – darstellen.

Dieses Projekt wird von der DFG unter der Projektnummer 561375600 gefördert und von Edward Ho bearbeitet.